超短光脉冲的对称性破缺为相干声子开辟了新的量子路径

晶体中的原子形成一个规则的晶格，在晶格中它们可以从它们的平衡位置移动一小段距离。这种声子激发由量子态表示。声子态的叠加定义了所谓的声子波包，它与晶体中原子的集体相干振荡有关。相干声子可以通过用飞秒光脉冲激发晶体来产生，它们在空间和时间上的运动之后是从激发材料散射超短 X 射线脉冲。散射的 X 射线图案可以直接了解原子的瞬时位置和原子之间的距离。一系列这样的模式提供了原子运动的“电影”。

相干声子的物理性质由晶体的对称性决定，它代表相同晶胞的周期性排列。弱光激发不会改变晶体的对称性。在这种情况下，所有晶胞中具有相同原子运动的相干声子被激发(图 1(c)中的红色晶胞，箭头表示原子位移)。相反，强光激发会破坏晶体的对称性，并使相邻晶胞中的原子发生不同的振荡 [图。1(d)]。虽然这种机制具有获取其他声子的潜力，但迄今为止尚未对其进行探索。

在《物理评论 B》杂志 中，柏林 Max-Born 研究所的研究人员与杜伊斯堡-埃森大学的研究人员合作展示了一种新颖的概念，用于激发和探测瞬态破坏对称性晶体中的相干声子。这个概念的关键在于通过适当的光激发来降低晶体的对称性，正如原型结晶半金属铋 (Bi) 所显示的那样。

Bi 中电子的超快中红外激发会改变空间电荷分布，从而瞬时降低晶体对称性。在减少的对称性中，用于激发相干声子的新量子路径开辟了。如图 1 所示，对称性降低导致晶胞尺寸加倍，从具有两个 Bi 原子的红色框架到具有四个 Bi 原子的蓝色框架。除了图 1(c) 所示的单向原子运动之外，具有 4 个 Bi 原子的晶胞还允许具有双向原子运动的相干声子波包，如图 1(d) 所示。

通过飞秒 X 射线衍射直接探测瞬态晶体结构，揭示了衍射强度的振荡(图 2)，这种振荡在皮秒时间尺度上持续存在。振荡源于对称性降低的晶体中沿声子坐标的相干波包运动。它们的 2.6 THz 频率与低激发水平下的声子振荡频率不同。有趣的是，这种行为仅发生在光泵注量的阈值之上，并反映了光激发过程的高度非线性，即所谓的非微扰特性。

总之，光学诱导的对称性破缺允许在超短时间尺度上修改晶体的激发光谱。这些结果可能为瞬态控制材料特性铺平道路，从而在光声学和光开关中实现新功能。

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