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实时观察分子放松
发布时间:2023-05-25 10:36:01编辑:钱韦河来源:
设计下一代为我们的电子设备供电和为我们的家庭供暖的高效能量转换设备需要详细了解分子在进行光诱导化学反应时如何移动和振动。能源部劳伦斯伯克利国家实验室(伯克利实验室)的研究人员现在已经可视化了甲烷分子在吸收光、失去电子然后松弛后化学键的扭曲。他们的研究提供了分子如何对光作出反应的见解,这最终可用于开发控制化学反应的新方法。
检查分子如何在极快的时间尺度上响应光,使研究人员能够追踪电子在化学反应过程中的移动方式。“最大的问题是分子如何在不分裂的情况下耗散能量,”伯克利实验室的物理学家、报告这项工作的科学 论文的主要作者 Enrico Ridente 说。这意味着检查在分子松弛到平衡状态时,当电子和原子核四处移动时,多余的能量如何在被光激发的分子中重新分配。
探索这些精细尺度的运动意味着观察时间尺度上发生的过程快于百万分之一十亿分之一秒。几十年来,研究人员一直依靠理论来描述多余的能量如何影响——但不会破坏——被光激发的分子键的对称性。该理论预测当电子移动位置时单个原子之间的键长和键角应如何变化,以及它应采用何种中间结构。
现在,利用伯克利实验室化学科学部的超快 X 射线光谱仪,Ridente 和他的同事观察了电离甲烷分子的结构如何随时间演变。
“甲烷离子是解决这个问题的理想系统,因为它们在被光激发时不会分开,”Ridente 说。
通过首先使用激光从中性甲烷分子中剥离电子,然后拍摄剩余离子的超快 X 射线光谱快照,研究人员收集了一系列时间序列的光谱信号。这些信号揭示了最初对称的形状如何在 10 飞秒的周期内变得扭曲(1 飞秒是一千万亿分之一秒)——这是一种长期研究的效应的观察证据,称为 Jahn-Teller 失真。更长时间的观察表明,对于另外 58 飞秒,扭曲的形状以类似剪刀的运动连贯地振动,同时通过结构的几何变化通过其他振动重新分配其能量。
“由于这些测量和从理论中获得的理解,我们能够首次对失真的完整演变进行时间分辨,”伯克利实验室的化学家、科学论文的资深作者斯蒂芬·利昂说。
研究人员使用国家能源研究科学计算中心(NERSC) 的Cori 和 Perlmutter 系统,该中心是伯克利实验室的 DOE 科学办公室用户设施,用于执行计算以确认他们对分子运动的测量。
“我们现在可以解释分子在失去电子后如何扭曲以及电子的能量如何响应这些变化,”伯克利实验室的研究生和该研究的主要理论作者 Diptarka Hait 说。
该研究证明了 X 射线方法研究超快分子动力学的可行性。甲烷是一种基本但简单的分子,其中一种最基本的扭曲类型如预测的那样发生,但具有比以前理解的更丰富和更复杂的动力学。“这项研究为研究更复杂的系统和其他类型的扭曲打开了大门,”Ridente 说。这种关于电子和原子核动力学的见解可以导致新能源转换设备和光催化应用的创新。
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