在低偏压下促进赤铁矿光阳极上的多孔水氧化催化

近年来，光电化学(PEC)水氧化反应因其在太阳能转换中的重要性而备受关注。对于这种在 ms-s 长时间尺度内缓慢的四孔和四质子转移反应，越来越多的研究表明，多个表面捕获空穴的积累(例如，赤铁矿表面的高价铁氧合)或“氧化当量”是高效 PEC 水氧化过程的先决条件。以前的 PEC 水氧化研究通常应用高电位 (>1.2 V RHE ) 来实现这一关键。但是如何在低偏置(接近起始电位)下完成多孔转移仍然未知。

最近，张课题组研究了激发能在多孔聚集过程中的重要作用。PEC 表征和速率定律分析表明，UV 激发可以显着促进多个表面捕获空穴的积累，从而将起始电位阴极转移 220 mV，并将 PEC 水氧化活性提高一个数量级。随后的体积传输动力学和表面电荷转移动力学表明，与可见光激发相比，紫外激发降低了自陷激子的形成概率，并导致表面空穴增加约 3 至 5 倍，这是造成促进了多孔堆积过程。这些优势使 UV 激发在 1 太阳光照射下贡献了约 40% 的总光电流，尽管其能量仅占入射光的 6%。该机制也适用于在低偏压下促进其他多孔催化(如硫醚和亚硝酸盐的氧化)。

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