超薄MOF纳米片上的高负载单钴原子用于高效光催化CO2还原
使用太阳能将CO 2转化为合成燃料是目前最有前途的技术之一,可以通过将可持续能源嵌入我们的现代经济来实现碳中和。然而,由于CO 2 分子的高热力学稳定性及其多电子还原过程,光催化CO 2 转化的效率受到很大限制。合成具有高金属负载量的稳定单原子催化剂是提高光催化 CO 2性能的理想选择,然而,这仍然是一个巨大的挑战。为了克服这一挑战,周永峰教授和麦一勇教授(上海交通大学化学化工学院)的团队进行了一项研究。
他们开发了一种自下而上的合成策略,用于构建与 Co 单原子配位的超薄 MOF 纳米片,直接使用 Co II四(4-羧基苯基)卟啉 (CoTCPP) 作为连接基和 Cu 2 -(COO) 4桨轮簇作为金属节点。自下而上的策略避免了自上而下合成方法中遇到的繁琐的剥离过程和低产率。此外,由于 Co 位点在 MOF 形成之前在卟啉环内配位,因此在 MOF 纳米片上实现了具有 6.0 wt.% 高负载量的 Co 单原子。获得的 MOF 纳米片显示出 2.4 ± 0.5 nm 的超薄厚度和微米级的横向尺寸。如此大的纵横比二维形貌与高含量的 Co 单原子相结合,使催化剂表面具有丰富的可及活性位点,并通过缩短载流子从材料内部到表面的扩散长度,有效地抑制了电子-空穴复合。表面。作为可见光驱动光催化CO 2的催化剂减少,Co-MNSs在λ > 420 nm 光照射下表现出 7,041 μ mol g −1 h −1的高 CO 2 -to-CO 生产率和 86% 的显着选择性,这在报告的基于MOF的光催化剂的水平性能。
这项研究为合成具有高负载单金属原子的二维稳定单原子催化剂开辟了一条新途径,也激发了未来为重要但热力学上坡反应开发高效光催化剂的努力。
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