在实际条件下调制和表征Pt基电催化剂的d波段中心

本研究由蒋艳霞教授(厦门大学化学化工学院)和张斌伟教授(重庆大学化学化工学院)领导。以商用碳材料负载的Pt 1 Au 1合金(Pt 1 Au 1 /C)为典型实例研究其表面Pt d能带中心位移，并作为电催化剂研究其对乙醇氧化反应的选择性。

金属催化剂的d带中心位置是通常用来描述其活性的重要参数。由于电催化反应通常发生在催化剂表面，因此研究催化剂表面的 d 带中心非常重要，可用于调整其催化活性。因此，迫切需要开发一种直接表征参与表面反应过程的催化剂外层d带中心的实验方法。

“我们使用 Pt 1 Au 1合金作为模型催化剂来研究 Au 元素如何改变 Pt 的表面电子结构。开发了一种原位FTIRS CO 探针策略来评估 Pt 基电催化剂的表面 d 带中心偏移。用于评估 Pt 基催化剂表面电子结构的电化学原位 FTIRS CO 探针分子策略非常可靠，并且可以扩展到其他 Pt 基催化剂。” 蒋说。

人们普遍认为，乙醇氧化反应 (EOR) 涉及双途径机制：C1 途径和 C2 途径。C1途径经历CC键断裂以产生CO中间物质，然后进一步氧化成最终产物CO 2(酸性介质)。该过程涉及12次电子转移，也称为完全氧化途径。对于C2途径，主要是乙醇不完全氧化为乙醛或乙酸，涉及2或4次电子转移。乙醇氧化两个峰的电流比( I 1 / I 2 )初步评价EOR选择性的常用方法) 不可靠;计算CO 2和CH 3 COOH特征光谱积分面积的方法严重依赖于原位傅里叶变换红外光谱(FTIRS)。因此，迫切需要开发一种通用且有效的经典电化学方法来提高EOR选择性。

“我们系统地讨论了 Pt 1 Au 1 /C 的改进电子效应和位点效应如何决定中间物种的吸附构型和EOR 的OH物种覆盖率，从而影响它们的 CO 2选择性。更重要的是，我们还开发了一种通用且有效的循环伏安法 (CV) 峰微分拟合方法，通过二阶导数寻峰和高斯拟合来研究 Pt 基电催化剂的选择性。” 蒋说。

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